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Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 10298 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Wir berichten über die Co-Elektrolyse von Meerwasser und Kohlendioxid (CO2) in einem membranlosen Mikrofluidikreaktor mit integrierter Solarzelle zur kontinuierlichen Synthese organischer Produkte. Der Mikrofluidreaktor wurde unter Verwendung eines Polydimethylsiloxan-Substrats hergestellt, das aus einem zentralen Mikrokanal mit einem Paar Einlässen für die Injektion von CO2-Gas und Meerwasser und einem Auslass für die Entfernung organischer Produkte besteht. Ein Paar Kupferelektroden wurde in den Mikrokanal eingeführt, um dessen direkte Wechselwirkung mit dem einströmenden CO2-Gas und Meerwasser beim Eintritt in den Mikrokanal sicherzustellen. Die Kopplung von Solarzellenpaneelen mit Elektroden erzeugte ein hochintensives elektrisches Feld über den Elektroden bei niedriger Spannung, was die Co-Elektrolyse von CO2 und Meerwasser erleichterte. Die gepaarte Elektrolyse von CO2-Gas und Meerwasser produzierte unter dem Einfluss eines solarzellenvermittelten externen elektrischen Feldes eine Reihe industriell wichtiger organischer Stoffe. Die synthetisierten organischen Verbindungen wurden nachgelagert gesammelt und mithilfe von Charakterisierungstechniken identifiziert. Darüber hinaus wurden die wahrscheinlich zugrunde liegenden elektrochemischen Reaktionsmechanismen in der Nähe der Elektroden für die Synthese organischer Produkte vorgeschlagen. Die Einbeziehung von Treibhausgas CO2 als Reaktant, Meerwasser als Elektrolyt und Solarenergie als kostengünstige Stromquelle für die Co-Elektrolyse-Initiierung macht den Mikroreaktor zu einer kostengünstigen und nachhaltigen Alternative für die CO2-Sequestrierung und Synthese organischer Verbindungen.

Der Mikroreaktor besteht aus kontinuierlich durchströmten Mikrokanälen mit einem typischen Durchmesser von unter 1 mm und Reaktionsvolumina im Bereich von Nanolitern bis Mikrolitern1,2,3. Im letzten Jahrzehnt haben Mikroreaktoren die Pharmaindustrie4,5,6, die Point-of-Care-Diagnostik7, saubere Energie8,9 und die chemische Synthese mit hohem Durchsatz10,11,12 revolutioniert. Im Vergleich zu Batch-Prozessen ermöglicht die Mikroreaktortechnologie die kontinuierliche Synthese kommerzieller Produkte mit kürzeren Reaktionszeiten, verbesserter Ausbeute, verbesserter Selektivität, höherer Effizienz, größerer Rentabilität, präziser Reaktionskontrolle, Abfallreduzierung und sicherer Handhabung gefährlicher Reaktionen13,14. Mikroreaktoren können im Wesentlichen zur Nutzung und Sequestrierung von CO2-Gas verwendet werden, um organische Verbindungen zu synthetisieren15,16,17.

Die hohen CO2-Emissionen aus industriellen Aktivitäten, Autoabgasen oder der Verbrennung fossiler Brennstoffe haben weltweit zu unerwünschtem Klimawandel, globaler Erwärmung und schwerwiegenden Umweltbelastungen geführt18. Daher sind innovative Lösungen erforderlich, um die CO2-Emissionen zu reduzieren und CO2-Gas in kommerzielle Produkte umzuwandeln19. In der Praxis werden CO2-Abscheidung, -Extraktion, -Reinigung und -Umwandlung durch chemische oder elektrochemische Prozesse derzeit durch ihren hohen Kosten- und Energiebedarf behindert20. Der vielversprechendste Ansatz zur CO2-Sequestrierung besteht darin, das reine CO2-Gas in Produkte wie Alkohol, Carbonsäure, Aldehyd, Ester, Keton, Paraffin oder Lösungsmittel für die industrielle Verwendung umzuwandeln21,22. Frühere Studien haben gezeigt, dass die makroskopischen Batch-Reaktoren zur elektrochemischen Reduktion von atmosphärischem CO2 zu Methanol eingesetzt werden können23,24,25. Neben der Verarbeitung von Öl, Diesel oder anderen flüssigen Kohlenwasserstoffgemischen wurde in der jüngeren Vergangenheit CO2 aus den Rauchgasen einer elektrochemischen Reduktion unterzogen, um eine Vielzahl hochwertiger organischer Produkte wie Ameisensäure (HCOOH) und Formaldehyd (HCHO) zu erzeugen ) und Methanol (CH3OH)26,27,28,29. Darüber hinaus wurden auch katalysatorunterstützte umgekehrte Wasser-Gas-Shift-Reaktionssysteme für die Umwandlung von atmosphärischem CO2 in Kohlenwasserstoffkraftstoffe in Gegenwart von Meerwasser entwickelt30. Jüngste Studien haben gezeigt, dass eine elektrochemische Zelle Carbonsäure-, Glykol- und Carboxylatverbindungen produzieren kann, indem sie gleichzeitig H2O in einer Kammer elektrolysiert und gleichzeitig CO2 in einer anderen Kammer reduziert31,32,33,34,35. Es wurde gezeigt, dass die Co-Elektrolyse von CO2 und H2O mit alternativen Energiequellen wie Wind und Sonneneinstrahlung zur Herstellung von Kohlenwasserstoff-Kraftstoffen und Industriechemikalien genutzt werden kann36,37,38. Literaturberichte haben gezeigt, dass Mikrokanalreaktoren CO2 unter galvanischen Bedingungen durch katalytische elektrochemische Reduktion reduzieren können39,40. Eine effiziente Umwandlung von Treibhausgas CO2 in wertvolle Kohlenwasserstoffe wäre mit der Entwicklung eines katalysatorfreien, solarbetriebenen Mikroreaktorsystems möglich.

Hier berichten wir über einen tragbaren, eigenständigen und kostengünstigen Polydimethylsiloxan (PDMS)-Mikroreaktor zur kontinuierlichen und nachhaltigen Produktion einer Vielzahl kommerziell bedeutender organischer Verbindungen unter Verwendung von natürlich vorkommendem CO2, Meerwasser und Sonnenenergie. Es wird ein membranloser Mikroreaktor zur Machbarkeitsstudie für die CO2-Nutzung mit den folgenden Komponenten entwickelt: (i) einem integrierten T-förmigen Mikrokanal mit einer Photovoltaikzelle und leitenden Kontakten, um ein hochintensives elektrisches Feld innerhalb des Mikrokanals zu erzeugen, das CO2 ermöglicht unter Sonneneinstrahlung chemisch umgewandelt werden, (ii) zwei Einlässe – einer für das einströmende CO2-Gas und einer für den Zufluss von Meerwasser, und ein Auslass zum Sammeln organischer Verbindungen. Da die integrierten Solarpaneele die Sonneneinstrahlung in elektrische Energie umwandeln, benötigt der vorgeschlagene Mikroreaktor für chemische Reaktionen eine geringe elektrische Betriebsleistung. Die eingebetteten Elektroden, die durch einen Spalt im Mikromaßstab getrennt sind, erzeugen im Mikrokanalreaktor ein hochintensives Feld bei geringeren Potentialdifferenzen. Wenn CO2 und Meerwasser in den Mikroreaktor eingeleitet werden, trifft das Gas-Flüssigkeits-Gemisch auf das hochintensive elektrische Feld im Mikroreaktor und durchläuft eine schnelle Co-Elektrolyse, um entstehenden Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2) sowie freie Radikale oder Ionen zu erzeugen . Durch die Nutzung von Sonnenlicht können eine Vielzahl organischer Verbindungen hergestellt werden, darunter Aldehyde, Formiatsalze, Ameisensäure, primäre und sekundäre Alkohole sowie Kohlenwasserstoffe. Der Mikroreaktor ahmt die Photosynthese von Pflanzen nach, indem er CO2-Gas und Wasser in organische Produkte umwandelt41. Die Neuheit der Arbeit liegt in der Tatsache, dass es sich wohl um die erste Forschung handelt, bei der ein katalysatorfreier, in PV-Zellen integrierter Mikroreaktor eingesetzt wurde, um Sonnenenergie in Elektrizität und dann mit Hilfe der erzeugten Elektrizität in eine Gas-Flüssigkeit umzuwandeln Eine Mischung aus CO2 und Meerwasser wurde in eine Reihe von Bio-Produkten umgewandelt. Wichtig ist, dass weitere Untersuchungen darauf hindeuten, dass die Reaktionsgeschwindigkeit und die im Mikroreaktor zu synthetisierende organische Verbindung durch Regulierung der elektrischen Feldstärke, die von den PV-Zellen unter Sonneneinstrahlung erzeugt wird, abgestimmt werden können.

Darüber hinaus wurden Methoden der Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR), der Gaschromatographie-Massenspektrometrie (GC-MS) und der Hochleistungsflüssigkeitschromatographie (HPLC) verwendet, um die aus dem Mikroreaktor erhaltenen organischen Produkte zu analysieren und zu kategorisieren um zu verstehen, wie diese organischen Produkte durch hochintensive elektrische Felder im Reaktor gebildet werden. Der Zusammenbau dieser Mikroreaktor-Prototypen kann aufgrund ihrer hohen Energieeffizienz und niedrigen Betriebskosten in naher Zukunft zur Intensivierung traditioneller CO2-Nutzungsverfahren genutzt werden. Kurz gesagt, der vorgeschlagene Mikroreaktor eröffnet einen vielversprechenden Weg zur CO2-Sequestrierung und sauberen Energie, was weitreichende Auswirkungen auf die Eindämmung der globalen Erwärmung haben könnte.

Die aufeinanderfolgenden Schritte für den Herstellungsprozess und die Dimensionsdetails des membranlosen PDMS-basierten Mikroreaktors finden Sie in Abb. S1 in den elektronischen Zusatzinformationen (ESI). Abb. 1 zeigt den Versuchsaufbau des Mikroreaktors, der zur kontinuierlichen Produktion verschiedener organischer Verbindungen aus Treibhausgas CO2, Meerwasser und natürlichem Sonnenlicht eingesetzt wird. Der Mikroreaktor besteht aus einem T-förmigen Mikrokanal, zwei Einlässen zur gleichzeitigen Injektion einer ununterbrochenen Zufuhr von CO2 und Meerwasser sowie integrierten Kupfer (Cu)-Elektroden zur Erzeugung eines elektrischen Feldes für die chemische Verarbeitung von CO2 unter Sonneneinstrahlung. Sofern nicht anders angegeben, wurde der Massendurchsatz von CO2-Gas (Qg) und Meerwasser (Qw) bei allen Experimenten auf einer konstanten Rate von 3 ml/min gehalten. Die beiden mehrere Mikrometer voneinander entfernten Elektroden wurden senkrecht zum einströmenden Gas-Flüssigkeits-Strom montiert und am äußeren Solarpanel befestigt, um Sonnenenergie in elektrische Energie umzuwandeln. Unter Sonneneinstrahlung erzeugten die eng beieinander liegenden Elektroden ein starkes lokales elektrisches Feld, was zur Erzeugung eines hohen elektrischen Potentialgradienten (ψ) innerhalb des Mikrokanals führte. Das Gas-Flüssigkeits-Gemisch aus CO2 und Meerwasser wurde durch den Mikrofluidikreaktor geleitet, um unter direkter Sonneneinstrahlung verschiedene organische Chemikalien wie Formiatsalze, Ameisensäure, primäre oder sekundäre Alkohole, Kohlenwasserstoffe sowie Wasserstoff und Sauerstoff zu produzieren. Wichtig ist, dass die Rate und Zusammensetzung der so synthetisierten organischen Produkte durch die Regulierung der Feldstärke an den Elektroden angepasst wurde, die wiederum durch die Anpassung der Anzahl der Solargitterzellen, die direktem Sonnenlicht ausgesetzt waren, gesteuert wurde. Das elektrische Feldpotential (ψ) im Mikroreaktor wurde für eine katalysatorfreie schnelle Co-Elektrolyse von Meerwasser und CO2-Gas von 2,5 V bis 3,5 V variiert und die erzeugten chemischen Produkte wurden gesammelt und durch verschiedene Charakterisierungstechniken analysiert.

Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus mit Mikroreaktor zur CO2-Sequestrierung. Der Mikroreaktor verfügt über zwei senkrecht zueinander stehende Einlässe, einen für Meerwasser, das mit der Spritzenpumpe verbunden ist und mit einer konstanten Durchflussrate (Qw = 3 ml/min) arbeitet, und einen anderen für die Injektion von gasförmigem CO2 aus einer reinen CO2-Gasflasche mit einem Massendurchfluss Messgerät, das mit einer konstanten Durchflussrate arbeitet (Qg = 3 ml/min). Die integrierten Cu-Elektroden sind senkrecht zum Gas-Flüssigkeits-Strom positioniert und mit einem Solarpanel-Schaltkreis verbunden. Der Mikroreaktor arbeitet unter Sonnenlicht und die organischen Produkte werden stromabwärts des Mikrokanals gesammelt.

Die Abb. 2 zeigt den vorgeschlagenen Elektrodenmechanismus im kathodischen Bereich des Mikroreaktors. Die Abb. 2IA–C zeigt die Reaktionsmechanismen, die an der Bildung der Formiationen (HCO2−) und Ameisensäuremoleküle (CH2O2) beteiligt sind. Die Reaktion läuft in mehreren Schritten ab: (i) gasförmiges CO2 wird auf der Kathodenoberfläche absorbiert (CO2*) (Abb. 2IA) und unterliegt dann einer Elektronenaddition (e-), um CO2*−-Spezies zu erzeugen, während der Elektronentransfer von dort aus stattfindet Kathode für das einströmende CO2-Gas (CO2 + e− → CO2*−); (ii) die Bildung des adsorbierten Formiat-Ions (CO2H*−) erfolgt (Abb. 2IB) durch Protonierung (H+) der CO2*−-Spezies (CO2*− + H+ → CO2H*−); (c) Die CO2*−-Spezies verbindet sich mit freigesetztem H2-Gas zu Ameisensäure (CO2*− + H2 → CO2H2), wie in Abb. 2 IC dargestellt. Darüber hinaus verbinden sich die erzeugten Ameisensäuremoleküle mit im Salz vorhandenen Natriumionen (Na+). Meerwasser unter Bildung von Formiatsalzen (CO2H2 + Na+ → HCO2Na). Die Abbildung 2IIA–C zeigt die Umwandlung der Aldehyde in Alkohole durch eine nukleophile Additionsreaktion, da Aldehyde aufgrund ihrer trigonal-planaren Geometrie anfälliger für die nukleophile Addition waren. Bei solchen Reaktionen nutzten die Nukleophile ihre Elektronenpaare, um eine Bindung mit dem Carbonylkohlenstoffatom einzugehen. Dabei löste sich das Elektronenpaar der Kohlenstoff-Sauerstoff-Bindung in Richtung des elektronegativen Carbonylsauerstoffatoms und der Hybridisierungszustand von Kohlenstoff und Sauerstoff änderte sich von der sp2- zur sp3-Hybridisierung. Im zweiten Schritt nimmt das Sauerstoffatom ein Proton auf, was zur Umwandlung von Aldehyden in Alkohole führt. Die Abb. 2IIIA–C stellt die Wasserstoffentwicklungsreaktion dar, die in einer Reihe von Schritten ablief – (i) die Elektronenaddition (Elektronierung) erfolgte an nachfolgende H + -Ionen, um adsorbierten Wasserstoff (H*) zu ergeben, wie in Abb. 2IIIA gezeigt (H+ + e− → H*); (ii) das adsorbierte Wasserstoffgasmolekül (H2*) wird durch Addition von H+-Ionen (Protonierung) an den adsorbierten Wasserstoff (H*) gebildet, wie in Abb. 2IIIB gezeigt (H+ + e− + H* → H2*); (iii) Umwandlung und Desorption des adsorbierten Wasserstoffgasmoleküls (H2*) fanden gleichzeitig statt, um H2-Gas an der Kathode zu bilden (H2* → H2), wie in Abb. 2IIIC dargestellt.

Der vorgeschlagene Elektrodenreaktionsmechanismus für die Bildung organischer Produkte in der Nähe der Kathode des Mikroreaktors. Das Bild (IA–C) zeigt die CO2-Reduktionsreaktion an der Kathode, die zur Bildung von Formiat und Ameisensäure führt. Das Bild (IIA–C) zeigt die Umwandlung von Alkohol in der Nähe der Kathode, und das Bild (IIIA–C) zeigt die CO2-Reduktionsreaktion an der Kathode, die zur Entwicklung von H2-Gas führt.

Die Abb. 3 zeigt den vorgeschlagenen Elektrodenmechanismus im anodischen Bereich des Mikroreaktors. Die Elektrodenreaktion an der Anode unterstützte die Entwicklung von O2-Gas zusammen mit der Verlängerung der Kohlenstoffkette. Die Abb. 3IA–D zeigt die vorgeschlagenen Mechanismen für die O2-Gasentwicklung – (i) die Reaktion wird durch Adsorption freier Hydroxidionen (OH-) (Abb. 3IA) in der Nähe der Anode (OH− + H+ → OH* +) eingeleitet e−) ; (ii) das adsorbierte Hydroxid (OH*) wird durch Oxidation (OH* + OH− → O* + H2O + e−) in adsorbierten Sauerstoff (O*) umgewandelt (Abb. 3IB); (iii) es findet eine Sauerstoffkopplungsreaktion zur Bildung des Hydroperoxylradikals (OOH*) statt (Abb. 3IC) durch Oxidation (O* + OH− → OOH* + H2O + e−); (iv) Die Umwandlung und Desorption des adsorbierten Sauerstoffs (O*) erfolgt gleichzeitig, um an der Anode O2-Gas zu bilden (O2* → O2), wie in Abb. 3ID dargestellt. Darüber hinaus zeigt Abb. 3IIA–C den vorgeschlagenen Mechanismus der Kohlenstoffkettenverlängerungsreaktion über die folgenden Schritte: (i) Bildung eines nukleophilen Enolat-Ions durch Zugabe von Hydroxidionen (OH−) zu einem als Zwischenprodukt synthetisierten Produkt (Abb. 3IIA). ); (ii) Das Enolatmolekül interagiert mit den nicht enolisierten Molekülen, was es den nukleophilen Enolat-Ionen ermöglicht, eines der nicht enolisierten Moleküle anzugreifen und ein Alkoxidion zu bilden (Abb. 3IIB), das durch das H2O-Molekül weiter protoniert wird, um Aldolspezies zu bilden ; und schließlich (iii) das Kettenverlängerungs-Kohlenstoffgerüst entsteht, wenn das nukleophile Enolat den elektrophilen Aldehyd angreift (Abb. 3IIC).

Der vorgeschlagene Elektrodenreaktionsmechanismus für die Bildung organischer Produkte in der Nähe der Anode des Mikroreaktors. Die Bilder (IA–D) stellen die Oxidationsreaktion an der Anode in Form der Sauerstoffentwicklung dar und das Bild (IIA–C) zeigt die Kohlenstoffkettenverlängerungsreaktion in der Nähe der Anode.

Abb. 4A zeigt die FT-IR-Spektren der synthetisierten organischen Produkte, die von Formiatsalzen, Ameisensäure, primären oder sekundären Alkoholen bis hin zu Kohlenwasserstoffen reichen und stromabwärts vom Mikroreaktor gesammelt wurden, wenn an die Elektroden ein elektrisches Potential (ψ) von 3,5 V angelegt wurde und eine konstante Flussrate von 3 ml/min für Meerwasser (Qw) und CO2 (Qg) wurde im Mikrokanal aufrechterhalten. Die aus dem Mikroreaktor gesammelte wässrige Lösung wurde vakuumgetrocknet, um eine pulverförmige Probe für die FT-IR-Analyse zu ergeben. Die Einzelheiten der Probenvorbereitung für die FT-IR-Analyse wurden im ESI erwähnt. Die Peaks zwischen 3584 und 3230 cm-1 zeigen die Bildung von Alkoholen und Phenolen, und der Peak bei 2924–2859 cm-1 deutet auf die Bildung von Alkanen, Ethern und Aldehyden hin, während der Peak zwischen 1430 und 1400 cm-1 die Produktion von zeigt Ester42. Um die Wirkung der vom Solarpanel erzeugten elektrischen Energie auf die Synthese organischer Verbindungen zu untersuchen, wurde das elektrische Potenzial (ψ) an den integrierten Elektroden im Mikroreaktor variiert. Abb. 4B zeigt die normalisierten Spektren organischer Verbindungen, die aus einem Mikroreaktor bei angelegten elektrischen Potentialwerten (ψ) von 2,5 V, 3 V und 3,5 V und bei Qw = 3 ml/min bzw. Qg = 3 ml/min erhalten wurden. Dies bestätigt, dass die Produktverteilung vom angelegten Potential (ψ) abhängt. Die aufgezeichneten FT-IR-Spektralsignaturen weisen eindeutig auf die Bildung einer Ansammlung organischer Verbindungen (Tabelle 1) wie Formiatsalze, Ameisensäure, primäre oder sekundäre Alkohole und Kohlenwasserstoffe hin. Die FT-IR-Spektren bestätigten das Vorhandensein von sekundären Alkoholen, höheren Estern, primären Alkoholen, Estern aromatischer Säuren und nicht konjugierten Alkenen in der wässrigen Produktprobe42.

(A) Das FT-IR-Spektrum organischer Produkte, die in wässriger Lösung aus dem Auslass des Mikroreaktors erhalten wurden, der bei einem angelegten elektrischen Potential (ψ) von 3,5 V betrieben wurde. (B) Die normalisierten FT-IR-Spektren organischer Produkte, die aus dem Mikroreaktor erhalten wurden angelegtes Potential (ψ) von 2,5 V (rote Linie), 3,0 V (grüne Linie) bzw. 3,5 V (blaue Linie) an den Elektroden. Bei allen Experimenten wurde eine konstante Flussrate von 3 ml/min für einströmendes Meerwasser und CO2-Ströme aufrechterhalten. Die Nummern 1–11 stellen die zugeordneten Funktionsgruppen dar, wie in Tabelle 1 aufgeführt.

Das wässrige Endprodukt, das alle Reaktionszwischenprodukte umfasst, wurde in einem geschlossenen Fläschchen am Auslass des Mikroreaktors gesammelt und einer GC-MS-Analyse unterzogen. Die Details der definierten Parameter für die GC-MS-Analyse, wie Lock-Peak-Breite, Peak-Breite (Sek.), Steigungsempfindlichkeit (SN), Tangente %, Peak-Größen-Unterdrückung (Anzahl) und Glättungsparameter, wurden im erwähnt Tabelle S1 von ESI.

Die chemischen Spezies wurden analysiert und die entsprechenden Daten in der NIST-2010-Datenbank validiert, um die organischen Verbindungen nach ihrer Zusammensetzung zu klassifizieren. Die identifizierten Verbindungen wurden anhand der Retentionszeit (Min.), des wahrscheinlichen Verbindungsnamens, der Fläche, des Molekulargewichts bestätigt, wie in Tabelle 2 zusammengefasst. Das GC-MS bestätigt die Bildung organischer Produkte wie Formiatsalze, Ameisensäure, primäre oder sekundäre Alkohole und Kohlenwasserstoffe, was mit den FT-IR-Ergebnissen korreliert. Beispielsweise wurden die Alkene bei einer Retentionszeit von ca. 7,771 min nachgewiesen, während die Ester bei einer Retentionszeit von ca. 26,514 min in den GC-MS-Studien beobachtet wurden, und diese beiden Verbindungen mit funktionellen Gruppen wurden auch in Abb. 4 und Tabelle aufgeführt 1 der FT-IR-Analyse. Die Bildung der anderen organischen Verbindungen wie sekundäre Alkohole, höhere Ester, primäre Alkohole, Alkane und Alkohole wurde auf ähnliche Weise überprüft. Die Tabellen 1 und 2 bestätigten zusammen die Synthese einer großen Anzahl organischer Produkte aus der elektrochemischen Reaktion zwischen Meerwasser und CO2 im Mikroreaktor unter dem Einfluss des angelegten elektrischen Potentialgradienten.

Die gasförmigen Reaktionsprodukte wurden mit Hilfe einer gasdichten 100-μL-Spritze aus dem verschlossenen Fläschchen entnommen und zur Identifizierung in den GC-TCD-Anschluss eingeführt. In der GC-Analyse wurden zwei unterschiedliche Peaks festgestellt, einer mit einer Retentionszeit (tR) von etwa 0,72 Minuten und ein anderer mit etwa 1,83 Minuten, was H2 bzw. O2 entspricht. Um außerdem die Menge an H2- und O2-Gas zu quantifizieren, die bei der Reaktion entsteht, wurde zunächst mit einem GC-Gerät eine Kalibrierungskurve für reines H2-Gas erstellt. Bei der Kalibrierungsmethode wurden unterschiedliche Volumina reiner H2- und O2-Gase (0,1–0,9 ml) in einer gasdichten 100-μL-Spritze gesammelt, bevor sie in den TCD-Anschluss des GC injiziert wurden. Danach erhielten wir für ein bekanntes Volumen an H2- und O2-Gasen einen typischen GC-Peak, bei dem der tR im Bereich von ~ 0,6–1 min lag (siehe Abb. S2A von ESI), für H2-Gas und einen charakteristischen GC-Peak für O2 Gas mit tR im Bereich von ~ 1,5–2,5 min (siehe Abb. S3A von ESI).

Aus diesem Experiment wurde eine lineare GC-Kalibrierungskurve zwischen dem Volumen des reinen H2-Gases (VH) und der Fläche unter der Kurve (AH) erhalten, wie in Abb. S2B des ESI dargestellt. Die Abbildung S2B im ESI zeigt die lineare Kalibrierungskurve zwischen dem Volumen von reinem H2-Gas (VH) und der Fläche unter der Kurve (AH), die zu der Korrelation AH = (1,149 × 106) VH + 6050,9 führte. In ähnlicher Weise wurde aus diesem Experiment eine lineare GC-Kalibrierungskurve zwischen dem Volumen des reinen O2-Gases (Vo) und der Fläche unter der Kurve (Ao) erhalten, wie in Abb. S3B von ESI dargestellt. Die kalibrierte lineare Korrelation für das Volumen von reinem O2 (VO) mit der Fläche unter den Kurven (AO) wurde zu AO = (3,2735 × 104) VO + 472,8 erhalten, wie in Abb. S3B des ESI dargestellt.

Die aus dem Mikroreaktor austretenden gasförmigen Produkte wurden im GC unter denselben Bedingungen analysiert, wobei die Korrelationen verwendet wurden, die aus dem Kalibrierungsdiagramm erhalten wurden, wie in Abb. S2 und Abb. S3 des ESI dargestellt. Interessanterweise zeigten die GC-Diagramme, dass es sich bei dem aus dem Mikroreaktor gesammelten Gasgemisch um Knallwasserstoff handelte, der durch schnelle Co-Elektrolyse von CO2 und Meerwasser bei sehr hoher elektrischer Feldstärke im Mikrokanal in der Nähe des Elektrodenbereichs erzeugt wurde. Die Abbildung 5 zeigt, dass bei einer schrittweisen Erhöhung der angelegten Potentialwerte (ψ) von 2,5 V, 3,0 V auf 3,5 V auch die Spitzenintensitäten von H2 und O2 zunahmen. Diese Beobachtung deutet eindeutig darauf hin, dass die Elektrolysegeschwindigkeit mit zunehmender angelegter Spannung zunimmt, was zu einem Anstieg des Volumens der freigesetzten H2- und O2-Gase aus der Co-Elektrolyse von CO2 und Meerwasser führt.

Zeigt die GC-Analyse der aus dem Mikroreaktor erhaltenen Gase bei einem angelegten elektrischen Potential (ψ) von 2,5 V, 3,0 V und 3,5 V. Die Flussrate von Meerwasser und CO2 wurde in allen Experimenten bei 3 ml/min gehalten. Die Peaks bei den Retentionszeiten von ~ 0,72 min und ~ 1,83 min repräsentierten H2 bzw. O2. Die Intensität der Peaks war für Wasserstoff (Sauerstoff) höher (geringer) und hatte eine breitere (kleinere) Fläche unter den Kurven.

Abb. 5 zeigt die GC-Analyse der gasförmigen Produkte, die aus dem Mikroreaktor bei einem angelegten elektrischen Potential (ψ) von 2,5 V, 3 V und 3,5 V gesammelt wurden, wobei Knallwasserstoff aus dem Auslass des Mikrofluidikreaktors gesammelt wurde9,43 . Die in Abb. 5 gezeigten Peaks in der Nähe der tR-Werte von ~ 0,72 min und ~ 1,83 min entsprechen H2- bzw. O2-Gasen, da die tR der entwickelten Gase mit den reinen H2- und O2-Gasen übereinstimmten, die für die Kalibrierungskurve verwendet wurden . Aus der Kalibrierungskurve (siehe Abb. S2B von ESI).

Die Einzelheiten der HPLC-Analyse sind in Abb. S4 des ESI dargestellt. In Abb. S4A in ESI liegen die Peaks nahe dem Retentionszeitwert (tR) von ~ 2,79 min und ~ 3,52 min. entspricht Formiat und Ameisensäure, die aus dem Mikroreaktor gewonnen wurden, was die Ergebnisse der FT-IR- und GC-MS-Analyse weiter validiert. Die Abbildung S4B (siehe ESI) zeigt die lineare Korrelation zwischen dem Volumen reiner Ameisensäure (VFA) und der entsprechenden Fläche unter der Kurve (AFA) als AFA = (1,1 × 108) VFA + 4,045. Dies deutet darauf hin, dass CO2-Reduktions- und Wasserstoffentwicklungsprozesse gleichzeitig an der Kathode stattfinden, wie durch den vorgeschlagenen Mechanismus beschrieben. In beiden Reaktionen sind Protonen (H+) erforderlich und es wurde mehr H+ für die H2-Entwicklungsreaktion verwendet.

Die Abb. 6A zeigt, dass die Stromdichte (J) im Mikroreaktor mit der Zeit (t) = 0–15 s zunahm, bevor sie nach t = 15–40 s einen Sättigungswert bei den diskreten elektrischen Potential- oder Spannungswerten (ψ) erreichte von 2,5 V, 3,0 V und 3,5 V, während eine konstante Flussrate von 3 ml/min für das Meerwasser und CO2 im Mikrokanal aufrechterhalten wird. Bei (ψ) = 3,0 V können die Unregelmäßigkeiten um t = 20–30 s auf die Verringerung der gasförmigen CO2- und H2-Gasentwicklung zurückgeführt werden, die gleichzeitig an der Kathode auftritt. Die Experimente wurden unabhängig voneinander bei verschiedenen Spannungswerten durchgeführt. Die Abb. 6B zeigt, dass der durchschnittliche Strom (Iavg – linke y-Achse) und die durchschnittliche Stromdichte (Javg – rechte y-Achse) des Mikrofluidikreaktors linear mit dem angelegten elektrischen Potential (ψ) anstiegen. Es ist zu beachten, dass die beiden Kurven einander fast überlappen, da der Abstand zwischen den beiden Elektroden nahezu eins betrug. Eine Erhöhung der Stromdichte bedeutet eine höhere Reaktionsgeschwindigkeit zusammen mit der Entwicklung von H2-Gas. Abb. 6C zeigt einen sehr ähnlichen Trend wie Abb. 6A für alle Werte des elektrischen Potentials (ψ) im Bereich von 2,5 V bis 3,5 V, wenn die Messwerte in einem einzigen Experiment durch Erhöhen der Spannung an den Elektroden aufgezeichnet werden. Im Mikroreaktor erfolgt die Bildung organischer Produkte nachgeschaltet und zur fehlerfreien Berechnung der Stromdichte wurde der Abstand zwischen den beiden Elektroden für alle Experimente konstant gehalten.

(A) Das Diagramm stellt die Variation der Stromdichte (J) mit der Zeit (t) in Sekunden (s) dar, wenn das elektrische Potential (ψ) von 2,5 V, 3,0 V bzw. 3,5 V variiert wurde. Das Bild (B) zeigt Variationen des durchschnittlichen Stroms (Iavg – schwarze Quadrate) und der durchschnittlichen Stromdichte (Javg – rote Kreise) bei angelegter Spannung, und das Bild (C) zeigt die Variation der Stromdichte (J) über die Zeit (t). ) sammelten sich, als das elektrische Potential (ψ) von 2,5 V, 3,0 V auf 3,5 V variiert wurde.

Wir schlagen ein mikrofluidisches Gerät (Patentnummer: 332899) vor, das in einem Polymethylmethacrylat (PMMA) oder Acrylglas eingeschlossen ist. Die Abbildung 7 zeigt ein geplantes membranloses Mikroreaktor-basiertes Gerät44, das für die Produktion verschiedener organischer Spezies wie Ameisensäure, Aldehyde, Alkohole, Formiatsalze, Kohlenwasserstoffe, aliphatische und aromatische Ester, primäre und sekundäre Alkohole mithilfe von Solarenergie usw. eingesetzt werden kann Fehlen jeglichen Katalysators. Das gasförmige CO2 und das salzhaltige Meerwasser können durch Einlässe bzw. Einlässe der im Mikroreaktor eingebetteten Mikrokanäle eingeleitet werden. Das vorgeschlagene mikrofluidische Gerät wird aus einem integrierten PV-Solarpanel, vier Mikroreaktoreinheiten (M1-M4) und elektrischen Anschlüssen bestehen, die alle im PMMA-Rahmen untergebracht sind. Dieses ergonomische Design macht dieses solarenergiebetriebene Mikrofluidikgerät im Vergleich zum in dieser Studie vorgeschlagenen PDMS-Templat-basierten Mikroreaktor vielseitiger und effizienter für die Synthese hochwertiger organischer Verbindungen.

Das Schema stellt ein geplantes mikrofluidisches Gerät dar, das aus vier Mikroreaktoreinheiten, einem integrierten PV-Solarzellenmodul, CO2-Gas- und Meerwassereinlässen durch Anschlüsse mit den entsprechenden elektronischen Schaltkreisen besteht44.

Zusammenfassend haben wir einen membranlosen PDMS-basierten Mikroreaktor-Prototyp entworfen, der aus eingebauten Cu-Elektroden besteht, die mit einem externen Photovoltaik-Solarpanel verbunden sind, und einem T-förmigen Mikrokanal unter Verwendung der Schablonenformtechnik zur Bindung von Treibhausgas CO2. Das natürlich vorkommende CO2-Gas wurde in den Mikroreaktor eingeleitet und mithilfe von Meerwasser als Elektrolyt und Sonneneinstrahlung als Energiequelle in verschiedene hochwertige organische Verbindungen umgewandelt, wodurch der Photosyntheseprozess nachgeahmt wurde. Da das integrierte Solarpanel das Sonnenlicht effizient in elektrische Energie umwandelt und die Cu-Elektroden, die durch einen Mikroabstand voneinander getrennt sind, ein hochintensives elektrisches Feld bei einer geringeren Potentialdifferenz für die Co-Elektrolyse von CO2 und Meerwasser erzeugen, wird vorgeschlagen Mikroreaktoren benötigten für chemische Reaktionen eine geringe elektrische Betriebsleistung. Das einströmende gasförmige CO2 und Meerwasser durchläuft nach dem Einströmen in den Bereich des elektrischen Feldes hoher Intensität eine schnelle Co-Elektrolyse ohne jeglichen Katalysator und erzeugt entstehenden Wasserstoff, entstehenden Sauerstoff und freie Radikale, die wiederum an der Synthese verschiedener organischer Produkte beteiligt sind Aldehyde, Formiatsalze, Ameisensäure, primäre oder sekundäre Alkohole bis hin zu kurzkettigen Kohlenwasserstoffen im Mikroreaktor unter kontinuierlicher Sonneneinstrahlung. Wichtig ist, dass durch die Steuerung der von den Solarzellen unter Sonneneinstrahlung erzeugten elektrischen Feldstärke die Reaktionsgeschwindigkeit und die Menge der zu synthetisierenden organischen Verbindung reguliert und für industrielle Anwendungen optimiert wurden. Der vorgeschlagene mikrofluidische Proof-of-Concept-Reaktor eröffnet den Weg zur CO2-Sequestrierung und Produktion organischer Verbindungen, da er Treibhausgas CO2 als Reaktant zur Synthese einer breiten Palette organischer Produkte nutzt. Darüber hinaus könnte in naher Zukunft eine sehr groß angelegte Integration (µVLSI) dieser Mikroreaktoren dazu beitragen, die Produktion verschiedener organischer Verbindungen in größeren Mengen zu steigern.

Das Meerwasser wurde vakuumfiltriert, indem es mithilfe einer ölfreien Vakuumpumpe durch eine ultrafeine Nylon-66-Filtermembran geleitet wurde, um unerwünschte feste Verunreinigungen zu entfernen. Das gefilterte Meerwasser wurde in den Experimenten als Elektrolyt verwendet. Der pH-Wert und die elektrische Leitfähigkeit des Meerwassers nach der Filtration wurden bei Raumtemperatur mit ~ 7,78 bzw. ~ 4231 µS cm−1 gemessen. Sofern nicht anders angegeben, wurde in allen Experimenten das gefilterte Meerwasser verwendet.

Die Schablonenformtechnik wurde verwendet, um einen Mikroreaktor herzustellen, der aus zwei einlassförmigen Mikrokanälen mit einem Durchmesser von ~ 500 μm und den Kupfer (Cu)-Elektroden besteht, die senkrecht zum Mikrokanal angebracht sind. Das detaillierte Herstellungsprotokoll des Mikroreaktors ist in Abb. S1 im ESI des Manuskripts dargestellt. Die PV-Module wurden an den Cu-Elektroden befestigt und die Solarmodule wurden vor Beginn der Experimente 2 Stunden lang unter Sonnenlicht gehalten, um die Ausgangsspannungen zu stabilisieren. Die Solarmodule wurden ohne Wechselrichter mit einer Leistungstoleranz im Bereich von ± 3 % direkt in den Mikrokanal integriert. Anschließend wurde die Ausgangsspannung mit dem Digitalmultimeter gemessen, um die Ausgangsspannung für die Durchführung der Experimente festzulegen.

Das elektrische Feld wurde variiert, indem das Solarpanel teilweise mit einer schwarzen Folie abgedeckt wurde. Die für die Tests festgelegten angelegten elektrischen Feldpotentiale betrugen 2,5 V, 3 V und 3,5 V. In einigen Experimenten wurden Solar-PV-Module in Reihe geschaltet, um die Intensität des angelegten elektrischen Felds zu überprüfen. Mit einer Spritzenpumpe (Harvard Apparatus, PHD 2000) wurde Meerwasser mit einer konstanten Durchflussrate in einen der Mikroreaktoreinlässe eingespritzt, und gasförmiges CO2 wurde in einen der Einlässe eingeführt, indem eine kontinuierliche CO2-Zufuhr aus einer handelsüblichen CO2-Gasflasche aufrechterhalten wurde. Das Gas-Flüssigkeits-Gemisch aus CO2 und Meerwasser wurde durch den Mikroreaktor geleitet, um unter Sonneneinstrahlung verschiedene organische Chemikalien zu erzeugen. Für jedes Experiment wurden 5 ml Meerwasser mit einer Flussrate von Qw = 3 ml/min injiziert und das CO2-Gas wurde mit Flussraten von Qg = 3 ml/min in den Mikrokanal eingeleitet. Wichtig ist, dass durch die Steuerung der Feldstärke an den Elektroden die Geschwindigkeit der Synthese organischer Verbindungen effizient variiert werden konnte und die Reaktionszwischenprodukte und organischen Produkte stromabwärts in einem geschlossenen Fläschchen zur weiteren Analyse gesammelt wurden.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Wir danken MHRD-ICMR-IMPRINT Grant No. 8058 und MeitY Grant No. 5(9)/2012-NANO, Regierung Indiens, für finanzielle Hilfen. Wir danken auch der Central Instrumental Facility, IIT Guwahati, für die Fertigungs- und Charakterisierungseinrichtungen. Wir danken auch dem Analytical Lab, Department of Chemical Engineering, IIT Guwahati für die Unterstützung bei den Charakterisierungseinrichtungen. Wir danken auch Dr. Seim Timung für seine Beiträge.

Saptak Rarotra

Aktuelle Adresse: Energy Research Institute, Nanyang Technological University, Singapur, 637553, Singapur

Amit Kumar Singh

Aktuelle Adresse: Department of Mechanical Engineering, George Mason University, Fairfax, VA, 22030, USA

Abteilung für Chemieingenieurwesen, Indian Institute of Technology Guwahati, Guwahati, Assam, 781039, Indien

Saptak Rarotra, Tapas Kumar Mandal und Dipankar Bandyopadhyay

Zentrum für Nanotechnologie, Indian Institute of Technology Guwahati, Guwahati, Assam, 781039, Indien

Amit Kumar Singh, Tapas Kumar Mandal und Dipankar Bandyopadhyay

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SR führte alle experimentellen Untersuchungen und Datenanalysen durch und verfasste die erste Version des Manuskripts. AKS war an der Bearbeitung und Fertigstellung der Manuskriptdiagramme beteiligt. DB und TKM waren an der Konzeptualisierung beteiligt, betreuten die Forschungsarbeiten und halfen bei der Konzeption und Analyse der Untersuchungen. Das Manuskript wurde unter Mitwirkung aller Autoren verfasst. Alle Autoren haben die endgültige Fassung des Manuskripts genehmigt.

Korrespondenz mit Amit Kumar Singh oder Dipankar Bandyopadhyay.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Rarotra, S., Singh, AK, Mandal, TK et al. Co-Elektrolyse von Meerwasser und Kohlendioxid in einem Mikrofluidikreaktor zur Synthese spezieller organischer Stoffe. Sci Rep 13, 10298 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34456-6

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Eingegangen: 04. November 2022

Angenommen: 30. April 2023

Veröffentlicht: 26. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34456-6

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